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上海硅酸鹽所在水分解電催化劑結構設計與機理研究方面取得系列進展
發布時間: 2020-06-02 08:47 | 【 【打印】【關閉】

  氫氣是一種高效、清潔的燃料,電解水析氫是一種理想制氫方式。析氫反應(HER)和析氧反應(OER)動力學緩慢,需要較高的過電位驅動反應的正常進行,導致了較低的能量轉換效率。因此,需要開發高活性、低成本催化劑以大幅降低其電能消耗,減少貴金屬催化劑的使用,有效降低制氫成本。目前研究的方向主要集中在:構筑具有三維(3D)結構的催化劑以增加活性位點密度;研究反應中間體在催化劑表面的吸附行為,從而有目的地設計高活性位點催化劑。 

  最近,中國科學院上海硅酸鹽研究所聯合北京工業大學和中國科學院寧波材料技術與工程研究所相關團隊集中優勢、協同攻關,在電解水催化劑的結構設計和機理研究方面取得系列進展,相關研究發表在Adv. Energy Mater., J. Mater. Chem. A, J. Phys. Chem. Lett., ChemSusChem等國際期刊上。 

  上海硅酸鹽所王家成研究員帶領的電催化材料與能源器件團隊利用3D高導電泡沫銅為基底,生長了鈣鈦礦SnFeNi氧化物并將其活化,開發出A-SnFeNi和低Pt負載的Pt-SnFeNi催化劑分別用于氧析出和氫析出催化劑。該類催化劑中多孔泡沫金屬利于氣體分子的擴散和釋放,并促進催化劑/載體界面的電荷轉移,表現出高效的催化活性和穩定性。相關工作以“In Situ Growth of Free-standing Perovskite Hydroxide Electrocatalysts for Efficient Overall Water Splitting”為題發表在英國化學會期刊J. Mater. Chem. A2020, 8, 5919-5926上,并入選Hot Paper。該團隊進一步以高導電3D Ag納米線網絡為基底,制備了一種復合網絡型HER催化劑(Ru/[email protected])。經實驗與計算模擬相結合發現AgCl中氯的高電負性促進了水分子吸附和解離,而來自Rud帶電子協同調節表面的氫吸附/解吸能。相關研究成果以“Geometric Structure and Electronic Polarization Synergistically Boost Hydrogen-Evolution Kinetics in Alkaline Medium”為題發表在美國化學會期刊J. Phys. Chem. Lett.2020, DOI: 10.1021/acs.jpclett.0c00703)。以上兩項工作的第一作者均為上海硅酸鹽所與北京工業大學聯合培養博士生李善霖,馬汝廣副研究員、王家成研究員和北京工業大學劉丹敏研究員為共同通訊作者。 

  該團隊還采用可控低溫氧化法制備出了釕鎳金屬/氧化物納米異質結雙功能催化劑,表現出優異的析氫和析氧活性。DFT計算結果表明異質結的存在能增強水的吸附,鎳的摻雜可以顯著降低水裂解的勢壘。利用該催化劑組裝的電解水器件的過電壓僅190 mV@ 10 mA/cm2)。該工作以“Nano-Heterostructures of Partially Oxidized RuNi Alloy as Bi-Functional Electrocatalysts for Overall Water Splitting”為題發表于Wiley期刊ChemSusChem2020, DOI: 10.1002/cssc.202000213)。上海硅酸鹽所博士生林高鑫和碩士生王遠東為文章共同第一作者,王家成研究員和黃富強研究員為共同通訊作者。上海硅酸鹽所計算中心的孫宜陽研究員為該論文提供了理論計算支持。 

  Ru具有出色的水離解能力,然而,Ru表面氫結合能很大,限制了HER活性。該團隊將Ru納米顆粒負載在三嗪環(C3N3)摻雜的碳(triNC)上來調控其氫吸附能。三嗪環摻雜到碳基體中(triNC)會改變費米能級的位置和碳載體的功函數,從而使triNC成為比氮摻雜碳(NC)和純C更好的電子受體。在HER中,從Ru轉移到碳載體上的電子會減弱氫的吸附強度并加速氫的脫附。密度泛函理論(DFT)計算證明了上述載體的調控機制。相關研究成果以“Ruthenium Triazine Composite: A Good Match for Increasing Hydrogen Evolution Activity through Contact Electrification”為題發表在Wiley期刊Adv. Energy Mater.2020, DOI: 110.1002/aenm.202000067)。該文第一作者為上海硅酸鹽所碩士生鞠強健,共同通訊作者為馬汝廣副研究員、王家成研究員和寧波材料所楊明輝研究員。 

  電催化材料與能源器件團隊2015年初即開展分解水制氫的研究工作,前期已取得系列研究結果。通過理論和實驗相結合,設計/制備出高穩定的少層石墨層包覆的納米Mo2C、W2C析氫催化材料(Angew. Chem. Int. Ed., 2015, 54, 14723; J. Mater. Chem. A, 2016, 4, 8204); Co, N共摻的WC/Co/NCNTs混雜材料(Energy Storage Mater., 2017, 6, 104);利用襯底效應設計/制備出超低Pt負載(~0.74 wt.%)的HER催化劑(Mater. Today Energy, 2017, 6, 173);發現單層ReS2材料中HER自優化催化機制(ACS Nano, 2018, 12, 4486)。 

  上述研究工作得到國家重點研發計劃、國家自然科學基金、中國科學院、上海市科委等項目的資助。 

    

  文章鏈接: 

  https://doi.org/10.1039/D0TA00413H 

  https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acs.jpclett.0c00703 

  https://doi.org/10.1002/cssc.202000213  

  https://doi.org/10.1002/aenm.202000067 

泡沫銅上原位生長鈣鈦礦氫氧化物用于高效水分解J. Mater. Chem. A, 2020, 8, 5919-5926

幾何結構和電子極化協同促進堿性介質中氫的演化動力學(J. Phys. Chem. Lett., 2020, DOI: 10.1021/acs.jpclett.0c00703

釕鎳金屬/氧化物異質結雙功能催化劑(ChemSusChem, 2020, DOI: 10.1002/cssc.202000213

三嗪環摻雜碳材料結構示意及碳載體與Ru金屬接觸電效應示意圖(Adv. Energy Mater., 2020, DOI: 110.1002/aenm.202000067 

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